【创新前沿】《自然-通讯》报道我校金属氧化物/石墨烯通用合成方法新进展

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近日,国际权威学术期刊《自然-通讯》(Nature Communications)以“General synthesis of ultrafine metal oxide/reduced graphene oxide nanocomposites for ultrahigh-flux nanofiltration membrane”为题,在线报道了我校化工学院龙东辉教授团队在高分散金属氧化物/石墨烯通用合成方法研究领域的最新成果。

石墨烯基复合材料是石墨烯应用领域中的重要研究方向。在发挥二维石墨烯原有性质的同时,通过引入其他材料(如金属氧化物),使得各成分之间形成协同效应,能够拓展石墨烯材料在电化学能量储存、传感材料和催化剂等领域的应用前景。近几年来,石墨烯基纳米复合材料的制备方法日趋成熟,但仍有许多问题待解决。第一,如何实现金属氧化物/石墨烯纳米复合材料组分之间的分散性、相容性以及纳米结构和尺寸的控制。第二,如何抑制二维复合材料的团聚行为,实现溶液相的高度分散。第三,不充分的界面反应将损害协同效应,弱化复合材料的性能。第四,复合材料的合成机制及协同作用机理还需深入研究。

图片说明:“界面诱导成核”的合成策略

基于此,该研究提出了一种简便通用的“界面诱导成核”的合成策略,利用氧化石墨烯表面上的含氧官能团作为快速异相成核的位点,通过表面扩散控制颗粒成长,进而在二维表面上形成3nm尺寸、单分散和高密度负载的系列金属氧化物(ZnO、CoO、CuO、MgO、Fe2O3、Nb2O5、CdO、 La2O3、MoO3等)纳米颗粒。统计发现,超细纳米颗粒的面密度均为9个/10×10nm2,且不随反应时间和反应物浓度而改变,对应于“异相成核-扩散控制生长”的颗粒形成机制。进一步的DFT计算表明,氧化石墨烯表面的含氧官能团,特别是羧基和环氧基,能够优先吸附金属离子,并提供成核位点,进而对纳米颗粒的形成和均匀生长起着重要作用。

超细纳米颗粒的高密度界面复合,有效抑制了二维石墨烯片的褶皱和堆叠行为,并形成稳定的金属氧化物/石墨烯胶体分散液,进而可通过湿法工艺加工成二维纳滤膜材料。刚性纳米颗粒的支撑和填充作用,不仅能够增加石墨烯片层间的垂直间距(~4.2nm),而且在二维面内创造了大量的曲折渗透路径,实现了系列有机染料的“高水通量-高截留率”分离,为纳滤膜“渗透性-选择性”权衡优化提供了新策略。

图片说明:“高水通量-高截留率”的金属氧化物/石墨烯纳米复合材料纳滤膜

我校为该论文的唯一通讯单位,化工学院张琬钰博士研究生为论文第一作者,龙东辉教授和牛波博士后为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委、上海市协同创新中心项目等经费资助。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-28180-4

发布时间:2022-01-27
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